深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室冀豪栋团队取得研究新进展

北京大学
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近日,深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室冀豪栋助理教授团队取得最新研究进展。oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

尽管通过光催化还原CO2产生CO等高附加值化学品为实现碳中和提供了一条可持续路径,但在传统的体相光催化剂中,电荷分离效率和活性位点密度的优化仍然具有挑战性。在本研究中,研究团队发现原子薄的拉伸应变二维(2D)层状Bi2Ti2O7纳米片(t-BT)对CO2到CO的光还原具有很高的效率。拉伸应变诱导的不对称Bi–Ovac–Ti位点增强了定向电荷转移路径,将光生电子集中在金属活性位点,实现了91.5%的电荷分离效率。此外,这些不对称位点桥式吸附CO2分子,产生不同于传统路易斯酸碱对的电子“推-拉”效应,协同优化*COOH活化和*C-O键断裂,从而加速CO2转化和CO解吸。值得注意的是,t-BT在31.06μmol g1h1时产生CO,选择性接近100%,优于未应变块体材料的CO生产率(0.9μmol g–1h−1)。这项研究强调了二维烧绿石结构中的应变工程,揭示了缺陷-应变协同如何克服光催化剂设计中的传统权衡,并促进有效的CO2到CO的转化。oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

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具有拉伸应变的2D Bi2Ti2O7纳米片通过独特的“推–拉”电子效应增强CO2的光还原活性机制oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

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具有拉伸应变的2D Bi2Ti2O7的微结构表征oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

氧空位(Ovac)与拉伸应变的协同作用促进了Ti 3d轨道中自旋极化电子的占据,使CO2以侧向(side-on)构型吸附在Bi–Ovac–Ti位点上,促进C–O键断裂。更为重要的是,尽管拉伸应变削弱了Bi–C轨道杂化,但使Bi原子能够捕获来自氧的孤对电子,从而在CO2→CO转化过程中极化C–O键。较弱的Bi–C重叠降低了Bi原子处的电荷密度,而Ti原子则通过增强电子供给进行补偿,从而促进双向电荷转移与C–O键断裂。这种“推–拉”电子效应不同于传统的路易斯酸–碱型机制。oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

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具有拉伸应变的2D Bi2Ti2O7催化活化CO2机理解析oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

本研究得到了国家自然科学基金(22576005)、深圳市科技计划(JCYJ2024102125900002)和2023年深圳市高校可持续发展支持基金(20231121170027002)的支持。研究成果以“Tensile-Strained 2D Bi2Ti2O7 for CO2 Photoconversion”为题,于2025年10月发表在国际权威期刊Advanced Materials上(doi: 10.1002/adma.202516152),北京大学深圳研究生院生态环境与资源效率研究实验室为第一通讯单位,冀豪栋为通讯作者,北京大学深圳研究生院环境与能源学院2023级博士生高帅为第一作者。oYG知多少教育网-记录每日最新科研教育资讯

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